Mejora de la eficiencia y la consistencia de electrolizadores alcalinos impulsados ​​por fuentes de energía renovables

Ingeniería de Comunicaciones volumen 2, Número de artículo: 22 (2023) Citar este artículo

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La electrólisis de agua alcalina de bajo coste procedente de fuentes de energía renovables (RES) es adecuada para la producción de hidrógeno a gran escala. Sin embargo, las FER fluctuantes provocan un rendimiento deficiente de los electrolizadores de agua alcalina (AWE) con cargas bajas. Aquí exploramos dos problemas urgentes de desempeño: la ineficiencia y la inconsistencia. A través del análisis detallado del proceso de operación de los AWE y el modelo eléctrico equivalente establecido, revelamos que los mecanismos de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga están relacionados con la estructura física y las características eléctricas. Además, proponemos una estrategia de conversión de electrólisis de autooptimización multimodo para mejorar la eficiencia y consistencia de los AWE. En particular, en comparación con una fuente de alimentación de CC convencional, demostramos utilizando un AWE disponible comercialmente a escala de laboratorio y a gran escala que la eficiencia máxima se puede duplicar mientras que el rango de operación del electrolizador se puede ampliar del 30% al 100% al 10%. 100% de la carga nominal. Nuestro método se puede generalizar fácilmente y puede facilitar la producción de hidrógeno a partir de FER.

Hoy en día, el hidrógeno ha recibido gran atención debido a los pronunciados problemas ambientales y climáticos causados ​​por las energías fósiles con alto contenido de carbono1,2. Con sus propiedades limpias, versátiles y livianas, el hidrógeno se considera la solución más prometedora que puede ayudar a reducir las emisiones de carbono del transporte3, la metalurgia4, la industria química5 y otros sectores6. Como resultado, la demanda de hidrógeno ha ido creciendo exponencialmente, alcanzando los 70 millones de toneladas en 2018 y se espera que alcance los 545 millones de toneladas por año en 20507. Sin embargo, la mayor parte del hidrógeno del mundo se obtiene actualmente mediante la reforma de energías fósiles, que consume mucha energía y hace que las emisiones globales de CO2 alcancen más de 830 millones de toneladas por año7. Para un desarrollo sostenible, la producción de hidrógeno debe ser eficiente y respetuosa con el medio ambiente. Por lo tanto, la tecnología de producción de hidrógeno mediante la electrolización del agua utilizando excedentes de energía fotovoltaica, energía eólica y otra electricidad renovable, concretamente el hidrógeno verde, se ha convertido en un tema de investigación candente8,9.

Actualmente, existen tres métodos electrolíticos de hidrógeno: electrolizadores de óxido sólido (SOE), electrolizadores de membrana de intercambio de protones (PEM) y AWE. Las empresas estatales constituyen un concepto avanzado que permite la electrólisis de agua o vapor a altas temperaturas (600–900 °C)10, cuya eficiencia es mayor que la de los electrolizadores PEM y los AWE. En cuanto a la aplicación práctica, las empresas estatales enfrentan desafíos notables en lo que respecta a la estabilidad térmica de los materiales, la mezcla de gases y los problemas de sellado. Por tanto, las empresas estatales todavía se encuentran en la etapa de I+D. En comparación con las empresas estatales, los electrolizadores PEM y los AWE están disponibles comercialmente. Los electrolizadores PEM son más eficientes y permiten densidades de corriente más altas que los AWE. Una desventaja obvia de los electrolizadores PEM es el alto costo de capital de sus componentes de tolerancia a los ácidos, como la membrana Nafion, las placas bipolares de titanio y los novedosos catalizadores metálicos PT/C e IrO211. Además, su vida útil más corta que la de los AWE también ha dificultado su aplicación en escenarios de conversión de energía a gas a gran escala12. Por el contrario, AWE es una tecnología relativamente madura que se ha desarrollado durante más de 100 años. Para los AWE comerciales, los electrocatalizadores abundantes en la Tierra son lo suficientemente estables como para ejecutar ambas semirreacciones, cuya vida útil puede alcanzar hasta 15 años. Por lo tanto, los AWE son muy adecuados para proyectos de hidrógeno electrolítico a gran escala13,14.

Aunque en la práctica existen proyectos con AWE de hasta 6 MW15, todavía es necesario mejorar la flexibilidad operativa de los AWE, especialmente cuando funcionan con FER fluctuantes de amplio rango. Un desafío muy preocupante es el problema de impurezas que los AWE de baja carga (generalmente entre el 25 y el 45 % de la carga nominal) podrían provocar un cruce de gas entre el cátodo y el ánodo. Esta impureza dará como resultado la formación de una mezcla de gases inflamables16, especialmente para el ánodo donde un 2% en volumen de H2 en O2 corresponde a aproximadamente el 50% del límite explosivo inferior. Por lo tanto, cuando las FER suministradas, como la energía fotovoltaica, fluctúan con frecuencia en un amplio rango, los arranques y paradas de las AWE aumentan obviamente para garantizar la seguridad del sistema. Estos arranques y paradas frecuentes tienen una gran influencia en la estabilidad y calidad de la energía del sistema eléctrico17,18; al mismo tiempo, las FER no pueden consumirse por completo debido a la reducción de carga baja de las AWE. Además, el apagado prolongado provocará corrientes inversas en los AWE19,20,21, lo que afectará negativamente a la durabilidad de los electrodos. Se establecen modelos estacionarios y dinámicos de impurezas de gas causadas por cruce de gas, considerando varios factores de influencia. En resumen, el problema de las impurezas del gas se debe a dos razones: el cruce a través del diafragma por difusión de gas22,23 y el cruce por la mezcla de electrolitos en circulación24,25. Para mejorar la pureza del gas para AWE de baja carga, también se proponen varias estrategias. Se desarrollan membranas de intercambio aniónico26,27 y otras estructuras de diafragma novedosas para evitar el cruce a través del diafragma por difusión de gas. Partiendo del mismo objetivo, Qi et al. proponer una estrategia de control de presión para ampliar el rango de carga de los AWE28. Por otro lado, Schug regula la tasa de circulación del electrolito de forma adaptativa para reducir el cruce por la mezcla del electrolito circulado29. Para resolver completamente el problema de las impurezas del gas, se diseña un novedoso sistema de electrólisis alcalina30, que separa el desprendimiento de hidrógeno y oxígeno. Pero es necesario verificar más su fiabilidad.

Mediante las estrategias anteriores, se ha aliviado el problema de impurezas de los AWE de baja carga. Sin embargo, en este trabajo encontramos que los problemas de ineficiencia e inconsistencia aún dificultan el funcionamiento de AWE de baja carga, excepto por el problema de impurezas. Para los AWE de carga baja, la eficiencia de los electrolizadores es muy baja y los estados de funcionamiento de las diferentes celdas de los electrolizadores no son consistentes. El problema de ineficiencia provocará una disipación adicional de energía y el problema de inconsistencia provocará una degradación evidente de la vida útil de las células de larga duración. Debido a que los mecanismos correspondientes no se analizan de manera efectiva, algunos métodos convencionales, como los nuevos catalizadores31, las células altamente consistentes de AWE32, etc., no pueden resolver bien estos dos problemas. Aquí, analizamos el proceso de operación detallado de los AWE y establecemos el modelo eléctrico equivalente. Luego, se revelan los mecanismos de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga. Se ha descubierto que las estructuras físicas y las características eléctricas, pero no las propiedades químicas, de los AWE tienen una influencia decisiva en el rendimiento con baja carga. En base a esto, se propone una estrategia de conversión de electrólisis de autooptimización multimodo para mejorar la eficiencia y consistencia de los AWE. Su eficacia se verifica mediante un AWE comercial de 2 Nm3/h, excepto el sistema de prueba a escala de laboratorio. Especialmente en comparación con la fuente de alimentación de CC convencional, la eficiencia del electrolizador aumenta del 29,27 al 53,21 % con un 15 % de la carga nominal para el AWE comercial de 2 Nm3/h. Al mismo tiempo, bajo la condición de que la eficiencia del sistema sea superior al 50%, el rango de operación del electrolizador se amplía del 30~100% al 10~100% de la carga nominal. El método propuesto simplemente cambia la fuente de alimentación y no necesita modificar los componentes de los electrolizadores; se puede generalizar fácilmente y puede facilitar la producción de hidrógeno a partir de fuentes de energía renovables.

Para ilustrar los fenómenos de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga, se realizan varios experimentos basados ​​en un AWE comercial de 2 Nm3/h a 80 °C (la potencia eléctrica es de aproximadamente 10 kW a 80 °C) y un AWE simple. El AWE comercial de 2 Nm3/h se utiliza principalmente para verificación práctica, mientras que el AWE simple está diseñado principalmente para experimentos principales debido a su conveniente observación y medición.

Como se muestra en la Fig. 1a, la celda es el elemento básico del AWE; La celda consta de placas bipolares, catalizadores de ánodo/cátodo y un diafragma. Habitualmente, los AWE comerciales son de forma bipolar14,25,29,33, compuestos por varias células conectadas en serie (para el AWE adoptado, el total de células es 48). Bajo esta condición, cada electrodo, excepto el primero y el último, tiene dos polaridades, la del ánodo y la del cátodo, que pertenecen a dos celdas adyacentes. Además, todas las células comparten el canal de hidrógeno, el canal de oxígeno y el canal de electrolitos. Para el AWE adoptado, el electrolito es una solución acuosa de KOH al 30% en peso, ya que su conductividad iónica es la más alta a esta concentración.

Estos experimentos pueden ilustrar el fenómeno de la ineficiencia. Todo el AWE consta de 48 celdas y la densidad de corriente máxima es de 600 mA/cm2; el electrolito es una solución acuosa de KOH al 30% en peso. Todo el sistema es alimentado por una fuente de voltaje CC. La potencia eléctrica del AWE es de unos 10 kW a 80 °C. a Estructura principal de las AWE comerciales (forma bipolar). b Curvas tensión-corriente a diferentes temperaturas; aquí, el voltaje es el voltaje terminal de todo el electrolizador y la corriente es la corriente de entrada de todo el electrolizador. El experimento se repitió cinco veces. c Curvas de eficiencia-potencia a 80 °C; aquí, la potencia es la potencia de entrada de todo el electrolizador y la eficiencia = HHV de H2/consumo de energía eléctrica. Las barras de error en (c) indican la desviación estándar donde \(n=5\). El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 1b,c están disponibles en el Conjunto de datos 1.

Cuando el AWE funciona con una fuente de voltaje de CC de 0 a 100 V, la relación entre el voltaje electrolítico total y la corriente electrolítica se presenta en la Fig. 1b. De la figura, cabe señalar las siguientes observaciones. (1) Según el circuito en serie, el voltaje de reserva teórico de todo el electrolizador es de aproximadamente 59 V (48\(\times\)1,23 V). Sin embargo, por debajo de 59 V se sigue generando corriente electrolítica. (2) Para el rango de carga baja (<15 A) y el rango de carga alta (>15 A), existe una relación lineal obvia entre el voltaje y la corriente, pero con diferentes pendientes, la resistencia equivalente de carga baja es mucho mayor que la resistencia equivalente de alta carga. Es decir, se cambian los parámetros o estados del sistema. (3) En todo el rango, la relación entre el voltaje electrolítico y la corriente electrolítica no cumple con el modelo típico de electrólisis de hidrógeno presentado en las referencias. 14,33,34.

La figura 1c muestra las curvas de eficiencia del sistema con la variación de la potencia de entrada. Aquí la eficiencia se define como

Para la celda única, la Ec. (1) se puede expresar además como

donde \({\eta }_{F}\) es la eficiencia de Faraday, \(F\) es la constante de Faraday, \({{{{{{\rm{HHV}}}}}}}_{{ {{{{\rm{H}}}}}}2}\) es el poder calorífico superior de 1 mol de hidrógeno, \({I}_{{cell}}\) es la corriente electrolítica y \({ V}_{{cell}}\) es el voltaje electrolítico.

Basado en la ecuación. (2), si el electrolizador se considera una serie pura de celdas múltiples, la eficiencia del sistema disminuye a medida que aumenta la potencia de entrada cuando es suministrada por la fuente de voltaje de CC. Sin embargo, en la figura 1c, se puede ver que la eficiencia del sistema cambia de manera no monótona con la variación de la potencia de entrada. Obviamente, la eficiencia con carga baja es menor que la eficiencia con carga alta. Especialmente, la eficiencia del sistema es inferior al 30 % con un 15 % de la carga nominal. Estos resultados experimentales ilustran el fenómeno de ineficiencia de los AWE de baja carga.

Para conocer mejor el proceso de funcionamiento del AWE, se realizan experimentos de baja carga de un AWE simple para su conveniente observación y medición. Como se muestra en la Fig. 2a, a excepción de los materiales de los electrodos, el AWE a pequeña escala tiene una estructura similar al AWE comercial a gran escala.

Estos experimentos pueden ilustrar el fenómeno de la inconsistencia. El AWE a pequeña escala simula el AWE comercial a gran escala. El canal inferior (la altura es b) simula el canal de electrolito y hay cuatro celdas. Sus placas bipolares son de acero inoxidable; el electrolito es una solución acuosa de KOH al 30% en peso. Todo el sistema es alimentado por una fuente de voltaje CC. a Estructura principal del AWE simple, el tamaño del electrolizador es 50 × 10 × 12 cm, la altura del canal inferior b = 0,2 cm, la altura de las placas bipolares h = 6 cm, el tamaño de las placas bipolares es 10 × 10 cm y el ancho w = 0,1 cm, la distancia entre placas bipolares d = 12 cm. b Curvas tensión-corriente a diferentes temperaturas; aquí el voltaje es el voltaje terminal de todo el electrolizador y la corriente es la corriente de entrada de todo el electrolizador. El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 2b están disponibles en el Conjunto de datos 1.

La relación entre el voltaje electrolítico total y la corriente electrolítica se presenta en la Fig. 2b, que es similar a la Fig. 1b. La Fig. 3 muestra los estados operativos de diferentes celdas bajo el punto operativo 1 en la Fig. 2b, donde el voltaje electrolítico es de 3 V y es menor que el voltaje de reserva de 4,92 V (4\(\times\)1,23 V). Se puede ver que sólo la primera y la última placa bipolar tienen burbujas obvias, y las placas intermedias no tienen burbujas. Puede verificar la existencia de corriente cuando el voltaje electrolítico es menor que el voltaje de reserva. Al mismo tiempo, también significa que la corriente solo fluye a través de la placa 1 y la placa 5, pero no a través de las placas intermedias. Es decir, las reacciones electrolíticas ocurren sólo en las interfaces sólido-líquido de la placa 1 y la placa 5, pero no ocurren en las interfaces sólido-líquido de las placas intermedias. Por lo tanto, los estados operativos de diferentes celdas de AWE de baja carga no son consistentes, es decir, el fenómeno de ineficiencia antes mencionado.

a 3 V < la tensión de reserva 4,92 V. b 6 V > la tensión de reserva 4,92 V. c 9 V > la tensión de reserva 4,92 V. d 15 V > la tensión de reserva 4,92 V.

Al aumentar el voltaje electrolítico a 6 V, que es mayor que el voltaje de reserva de 4,92 V, es decir, el punto de operación 2 en la Fig. 2b, los estados operativos de diferentes celdas se muestran en la Fig. 3b. Sin embargo, se puede ver que todavía no hay reacciones en las placas intermedias, mientras que las reacciones en la placa 1 y la placa 5 son más fuertes. Al aumentar continuamente el voltaje electrolítico a 9 V, es decir, el punto de operación 3 en la Fig. 2b, se puede ver que las partes superiores de las placas intermedias tienen reacciones, pero las partes inferiores de las placas intermedias aún no tienen reacciones como se muestra en la Fig. 3c. Las placas intermedias tienen reacciones obvias como se muestra en la Fig. 3d hasta que el voltaje electrolítico alcanza los 15 V, es decir, el punto de operación 4 en la Fig. 2b, que es mucho mayor que el voltaje de reserva. Por lo tanto, el electrolizador no puede verse como una simple serie de múltiples celdas, y su proceso de operación no es simplemente una generalización de una sola celda; más es diferente35.

En esta sección se analizan los mecanismos de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga. La figura 4a muestra el proceso eléctrico de AWE de baja carga. Debido al canal de electrolito, la conexión de placas bipolares no es en serie pura; dos de ellos están conectados. Especialmente la primera y la última placa bipolar están unidas. Por lo tanto, cuando el voltaje terminal del electrolizador \({U}_{z}\) > el voltaje de reserva de una celda \({U}_{o}\) (es decir, 1,23 V), el REA se produce en el sólido. –interfaces líquidas del electrodo positivo, y la HER ocurre en las interfaces sólido-líquido del electrodo negativo. Los iones de hidróxido pasan a través del canal del electrolito y los espacios parciales de la celda, como se muestra en la Fig. 4a, luego se genera la corriente electrolítica, que en este documento se denomina corriente de arranque. Esto puede explicar los resultados experimentales que se muestran en la Fig. 3a.

Si la placa bipolar produce reacciones electrolíticas, su diferencia de potencial interfacial debe ser mayor que el voltaje de reserva. Las reacciones electrolíticas incluyen la reacción de evolución de oxígeno (OER) y la reacción de evolución de hidrógeno (HER). Para los AWE comerciales, el canal de electrolito conecta la primera y la última placa bipolar; pueden formar una célula. Por lo tanto, la corriente electrolítica se puede generar bajo un voltaje terminal bajo. Sin embargo, las diferencias de potencial interfacial de las placas intermedias sólo se generan por la caída de voltaje de esta corriente electrolítica a través del canal del electrolito. Aquí, \({U}_{Z}\) es el voltaje terminal del electrolizador, \({U}_{{IF}}\) es la diferencia de potencial interfacial, \({U}_{{ohm} }\) es el voltaje óhmico, \({U}_{Z}=N\cdot({U}_{{IF}}+{U}_{{ohm}})\), \(N\) es el número de células. a Proceso electroquímico y ruta de corriente del AWE de baja carga. b El voltaje cambia con la distancia del AWE de carga baja. c Circuito equivalente de baja carga. d Proceso electroquímico y trayectoria actual del AWE de alta carga. e El voltaje cambia con la distancia del AWE de alta carga. f Circuito equivalente de alta carga.

Las diferencias de potencial interfacial de las placas intermedias se generan por la caída de tensión de la corriente de arranque. A partir de las rutas de corriente en la Fig. 4b y el circuito equivalente en la Fig. 4c, se puede ver que las diferencias de potencial interfacial entre las partes superiores de las placas intermedias son mayores que las de las partes inferiores de las placas intermedias. Por ejemplo, como se muestra en la figura, las diferencias de potencial interfacial \({U}_{{\!\!pp}\prime}\) entre los puntos p y p' son mayores que las diferencias de potencial interfacial \({U} _{{\!\!qq}\prime}\) entre los puntos q y q'. Por lo tanto, con el aumento de la corriente de arranque I, las partes superiores de las placas intermedias producen reacciones electrolíticas más fácilmente que las partes inferiores de las placas intermedias. Esto puede explicar los resultados experimentales que se muestran en la Fig. 3c.

Además, como se muestra en la Fig. 4b, c, considerando la caída de voltaje óhmico entre dos placas \({U}_{{\!ohm}}\), el voltaje terminal se puede expresar como

donde \(N\) es el número de celdas. En las figuras, se puede ver que \({R}_{P}\) es proporcional al ancho de las placas bipolares w. Entonces, \({U}_{{IF}}\) también es proporcional a w. \({U}_{{\!\!ohm}}\) es proporcional a la distancia entre placas bipolares d. Para el electrolizador con \(d/w\) grande, \({U}_{z} > N\cdot{U}_{o}\) no significa que \({U}_{{IF}} \, > \,{U}_{o}\). Es decir, cuando \({U}_{z}\gg N\cdot{U}_{o}\) o \(I\) es muy grande, las placas intermedias producen reacciones electrolíticas. Esto puede explicar los resultados experimentales que se muestran en la Fig. 3b, d.

A través de los análisis anteriores, se revela el mecanismo de inconsistencia de los AWE de baja carga. En la siguiente parte, se explorará el mecanismo de ineficiencia de los AWE de baja carga.

Con el aumento de I, \({U}_{{IF}}\) será mayor que \({U}_{o}\), entonces las placas intermedias producen reacciones electrolíticas como se muestra en la Fig. 4d. Los iones de hidróxido pasan principalmente a través de los espacios celulares; Las rutas de corriente correspondientes y el circuito equivalente se muestran en la Fig. 4e, f. Por lo general, la altura de las placas bipolares h (correspondiente al área de la sección transversal) es mucho mayor que la altura del canal de electrolito b (correspondiente al área de la sección transversal), la resistencia de la corriente que atraviesa los espacios de las celdas es mucho menor que la resistencia de la corriente que pasa por el canal del electrolito. Al mismo tiempo, bajo condiciones de carga alta, las trayectorias de corriente verticales no son necesarias, lo que reduce aún más esa resistencia. En conclusión, la resistencia total equivalente a carga alta es mucho menor que la resistencia total equivalente a carga baja. Por lo tanto, la eficiencia de carga baja de los AWE es mucho menor que la eficiencia de carga alta de los AWE. Esto puede explicar los resultados experimentales mostrados en las Figs. 1b, cy 2b.

Para verificar el principio propuesto, se realizan más experimentos de confirmación. Primero, se estudia el AWE que consta de células puramente en serie, como se muestra en la Fig. 5a. Excepto que las diferentes celdas están separadas y conectadas en serie pura, otros parámetros se mantienen iguales que en la Fig. 2. Para las celdas puramente en serie, dado que no hay un canal de electrolito que conecte todas las placas bipolares, no hay corriente electrolítica cuando el El voltaje del terminal es menor que el voltaje de reserva como se muestra en la Fig. 5b, c. Al mismo tiempo, las diferencias de potencial interfacial de las placas bipolares son las tensiones de los condensadores de las capas dobles eléctricas, que comparten la tensión terminal por igual. Por lo tanto, cuando el voltaje terminal es mayor que el voltaje de reserva, todas las placas se conducen simultáneamente, como se muestra en la Fig. 5d. Además, el voltaje que hace que todas las placas generen reacciones es mucho menor. Esta conclusión se puede verificar mediante la comparación entre las Figs. 2b y 5b. Estas comparaciones pueden ilustrar aún más la estructura AWE bipolar ampliamente adoptada que se muestra en la Fig. 1a y no puede considerarse como una simple serie de celdas diferentes.

Las celdas están conectadas en serie pura. una estructura de principios. b Curvas tensión-corriente a diferentes temperaturas; aquí, el voltaje es el voltaje terminal de todo el electrolizador y la corriente es la corriente de entrada de todo el electrolizador. El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 5b están disponibles en el Conjunto de datos 1. Estados operativos de diferentes celdas bajo diferentes voltajes electrolíticos a 80 °C. c 3 V < la tensión de reserva 4,92 V. d 9 V > la tensión de reserva 4,92 V.

Además, se estudian placas bipolares con diferentes anchos, como se muestra en la Fig. 6a, donde el ancho de la placa 3 es tres veces mayor que el de otras placas. Del análisis anterior, para el electrolizador bipolar con un canal de electrolito compartido, las diferencias de potencial interfacial de las placas intermedias son generadas por la caída de voltaje de la corriente de arranque. Por lo tanto, para las placas bipolares más anchas, sus diferencias de potencial interfacial son mayores que las más estrechas. Con el aumento de la corriente de arranque, primero se conducen la primera y la última placa bipolar, luego se conducen las placas bipolares más anchas y, finalmente, se conducen las más estrechas, como se muestra en la Fig. 6c, d; Todo el proceso de operación se divide en varios estados como se muestra en la Fig. 6b.

Placas bipolares con diferentes anchos, aquí el ancho de la placa 3 es tres veces mayor que el de otras placas. una estructura de principios. b Curvas tensión-corriente a diferentes temperaturas; aquí, el voltaje es el voltaje terminal de todo el electrolizador y la corriente es la corriente de entrada de todo el electrolizador. El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 6b están disponibles en el Conjunto de datos 1. Estados operativos de diferentes celdas bajo diferentes voltajes electrolíticos a 80 °C. c 3 V < la tensión de reserva 4,92 V. d 7 V > la tensión de reserva 4,92 V.

Los mecanismos de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga se han revelado en la sección anterior; el canal de electrolito compartido y una resistencia de baja carga equivalente relativamente mayor son las razones principales. Una idea intuitiva es hacer que las condiciones operativas de baja carga sean similares a las condiciones operativas de alta carga. Con base en este pensamiento, se propone una estrategia de conversión de electrólisis de autooptimización multimodo (MMSOEC), como se muestra en la Fig. 7a. A diferencia de la fuente de alimentación de CC convencional, la estrategia MMSOEC proporciona corriente de pulso para los AWE durante el período de baja carga, mientras que mantiene el suministro de energía de CC para los AWE durante el período de alta carga. La conmutación entre control de carga baja y carga alta es adaptativa según el comando de potencia. Especialmente en el estado de baja carga, los AWE se encienden y apagan alternativamente con la gran magnitud de corriente. Dado que los enlaces posteriores, como la válvula de contrapeso, la purificación, el almacenamiento, etc., pueden considerarse enlaces inerciales, similares a los circuitos de modulación de ancho de pulso (PWM)36,37, el gas pulsado no influye en la producción final.

a Principio de la estrategia MMSOEC.\(\,{T}_{{on}}\) representa el tiempo,\(\,{T}_{{off}}\) representa el tiempo, \({T}_ {p}\) representa el tiempo del ciclo.\(\,{P}_{p}\) es la potencia óptima del sistema, \({U}_{p}\) y \({I}_{p}\ ) son el voltaje y la corriente de trabajo óptimos. \({\eta }_{{{\max }}}\) es la eficiencia óptima. b Explicación del mecanismo sobre por qué la estrategia MMSOEC puede mejorar la eficiencia y la coherencia.

Dado que los AWE tienen grandes condensadores eléctricos de doble capa, los voltajes de pulso provocarán grandes corrientes no farádicas. Esta gran corriente dañará los circuitos de suministro de energía. Por lo tanto, se eligen corrientes de pulso en lugar de voltajes de pulso como medidas de implementación para el estado de baja carga. Al cambiar el ancho del pulso o la relación de trabajo (es decir, \({T}_{{on}}/\,{T}_{P}\)), la estrategia MMSOEC regula la potencia del sistema con precisión. La magnitud de la corriente de pulso \({I}_{P}\) es la corriente de trabajo óptima de los AWE suministrada por una fuente de alimentación de CC, bajo la cual la eficiencia de los AWE es la más alta. Para disminuir la pérdida de carga y descarga de los condensadores eléctricos de doble capa, la frecuencia se elige como 10 Hz (es decir, \({T}_{P}=0.1\,{{{{{\rm{s}}}}} }\)). Esta corriente de pulso se puede realizar fácilmente mediante tecnologías electrónicas de potencia maduras.

Como se muestra en la Fig. 7a, el estado de carga baja se define como que la potencia del sistema es menor que \({P}_{P}\) (la potencia del sistema bajo la corriente de trabajo óptima \({I}_{P }\)), y el estado de carga alta se define como que la potencia del sistema es mayor que \({P}_{P}\). Para los AWE de carga baja, durante el tiempo, la corriente de trabajo proporcionada es lo suficientemente grande como para poder conducir todas las placas bipolares como en la situación de carga alta. Durante el tiempo de inactividad, la corriente de trabajo proporcionada es cero; Los AWE dejan de funcionar y solo se descarga el condensador eléctrico de doble capa. De esta manera, los AWE siempre funcionan en condiciones óptimas, como se muestra en la Fig. 7b. Para los AWE de carga alta, todavía se adopta el método de suministro de energía de CC y la potencia del sistema se regula a través de la magnitud de la corriente. Por lo tanto, con la fuente de alimentación MMSOEC, la eficiencia y consistencia de los AWE de baja carga se pueden mejorar enormemente.

Cabe señalar que para celdas individuales de pequeña escala (potencia eléctrica <100 W), se han informado los efectos de la electrólisis por pulsos de alta frecuencia (>10 kHz). Sin embargo, dado que los mecanismos naturales no se analizan eficazmente, los resultados relacionados sobre la electrólisis por pulsos de alta frecuencia son confusos y no pueden unificarse38. En ref. 39,40,41,42, la magnitud o valor medio de los voltajes de pulso igual a la magnitud de los voltajes de CC, se concluye que el pulso de alta frecuencia puede mejorar la eficiencia del sistema desde tres posibles aspectos, a saber, concentración de reactivo, desprendimiento de burbujas, y eléctrico de doble capa. Sin embargo, para la fuente de alimentación de impulsos y la fuente de alimentación de CC, la misma magnitud o valor medio de voltajes no significa la misma potencia eléctrica. De hecho, desde el punto de vista energético, la electrólisis por impulsos de alta frecuencia introducirá muchos armónicos de voltaje o corriente, que no producirán hidrógeno y causarán una pérdida obvia de eficiencia43,44,45. Para la estrategia MMSOEC propuesta, la motivación es totalmente diferente a la de la ref. 39,40,41,42. La motivación fundamental se basa en el circuito equivalente macroscópico; La elección de los parámetros del pulso está bien fundada y es muy diferente de la de las referencias. 39,40,41,42.

La Fig. 8a muestra los efectos de la estrategia MMSOEC propuesta basada en el electrolizador de prueba a escala de laboratorio, cuya estructura es similar a la Fig. 2a, pero los parámetros son diferentes. Es obvio que, en comparación con la fuente de alimentación de CC convencional, la eficiencia de baja carga del sistema mejora enormemente gracias a la estrategia MMSOEC propuesta. Especialmente la eficiencia aumenta del 15,36 al 29,78% con 500 W, cifra que se duplica. Para la estrategia MMSOEC, el estado de alta carga aún adopta la fuente de alimentación de CC; por lo tanto, la eficiencia del sistema se mantiene igual.

a Mejora de la eficiencia del electrolizador de prueba a escala de laboratorio a 80 °C, donde \({I}_{P}=30\,{{{{{\rm{A}}}}}}\), \({ T}_{P}=0.1\,{{{{{\rm{s}}}}}}\). Hay 25 celdas, sus placas bipolares son de acero inoxidable y el electrolito es una solución acuosa de KOH al 30% en peso. El tamaño del electrolizador es 41 × 10 × 12 cm, la altura del canal inferior b = 0,5 cm, la altura de las placas bipolares h = 9 cm, el tamaño de las placas bipolares es 10 × 10 cm y el ancho w = 0,1 cm, la distancia entre placas bipolares d = 1,6 cm. Las barras de error en (a) indican la desviación estándar donde \(n=5\). El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 8a están disponibles en el Conjunto de datos 1. b Mejora de la eficiencia del AWE comercial a 80 °C, donde \({I}_{P}=40\,{{{{{\rm{A}} }}}}\), \({T}_{P}=0.1\,{{{{{\rm{s}}}}}}\). Las barras de error en (b) indican la desviación estándar donde \(n=5\). El experimento se repitió cinco veces. Los datos de origen para la Fig. 8b están disponibles en el Conjunto de datos 1. c Voltaje electrolítico y corriente del AWE comercial bajo la fuente de alimentación MMSOEC cuando la relación de trabajo = 0,75. d Voltaje electrolítico y corriente del AWE comercial bajo la fuente de alimentación MMSOEC cuando la relación de trabajo = 0,45. Aquí, la potencia es la potencia de entrada de todo el electrolizador y la eficiencia = HHV de H2/consumo de energía eléctrica.

Para verificar aún más la efectividad de las soluciones propuestas, se llevan a cabo experimentos de suministro de energía MMSOEC para el AWE comercial de 2 Nm3/h. La figura 8b muestra la eficiencia del sistema con los cambios en la potencia de entrada bajo la fuente de alimentación MMSOEC propuesta. En la figura se puede ver que la eficiencia de baja carga del sistema aumenta considerablemente. Especialmente en comparación con la fuente de alimentación de CC convencional, la eficiencia del electrolizador aumenta del 29,27 al 53,21 % con un 15 % de la carga nominal, es decir, 1500 W. Bajo la condición de que la eficiencia del sistema sea superior al 60 % (92 % de la eficiencia máxima). ), el rango de operación del electrolizador se amplía del 40~100% al 22~100% de la carga nominal. Además, si la eficiencia del sistema no es inferior al 50% (77% de la eficiencia máxima), el rango de funcionamiento del electrolizador se amplía del 30~100% al 10~100% de la carga nominal. Los resultados de las Fig. 8a, b sugieren que la estrategia MMSOEC no es solo la verificación principal sino que también tiene un gran valor práctico; se puede generalizar a proyectos prácticos relacionados.

Las figuras 8c, d muestran las formas de onda de voltaje y corriente del AWE comercial. Se puede ver que en condiciones de carga baja, el AWE se enciende y apaga alternativamente. En el estado encendido, la corriente electrolítica es mucho mayor que la corriente electrolítica generada por la fuente de alimentación de CC, como se muestra en la figura 1b. Además, a partir de las formas de onda de tensión se pueden observar claramente los procesos de carga y descarga de los condensadores eléctricos de doble capa.

La Fig. 9 muestra la influencia de la estrategia MMSOEC propuesta en la vida útil del AWE comercial. A través de los resultados de la prueba de degradación acelerada, se puede ver que la estrategia MMSOEC no tiene una influencia obvia en las curvas voltaje-corriente del AWE. Es decir, la vida útil del AWE no tiene una degradación obvia bajo el control de la estrategia MMSOEC. Debido a que para la estrategia MMSOEC, el tiempo de inactividad de la corriente de pulso en el estado de carga baja es muy corto (<100 ms), no hay tiempo suficiente para formar la corriente inversa, lo que generalmente requiere que el tiempo de inactividad dure varios minutos19,20 ,21. Durante el tiempo de inactividad de la corriente pulsada bajo la fuente de alimentación MMSOEC, predomina la corriente de descarga de los condensadores eléctricos de doble capa, que no es farádica. Por tanto, la estrategia MMSOEC no afecta la durabilidad de los electrodos y no influye en la vida útil del AWE.

El protocolo de prueba de degradación acelerada adoptado es que, durante un ciclo, la potencia de entrada se cambia de acuerdo con la secuencia del 10%, 20%, 30%, 50%, 70% y 100% de la potencia eléctrica nominal a 60 °C y cada El estado de funcionamiento dura 1 min, es decir, un ciclo dura 6 min. Durante toda la prueba de degradación acelerada, la temperatura del electrolizador se mantiene a 60 °C y se realizan 2200 ciclos en total. Después de ciertos ciclos, las curvas voltaje-corriente del AWE comercial se vuelven a medir de 0 a 100 V. El experimento se repitió cinco veces. Los datos fuente de la Fig. 9 están disponibles en el Conjunto de datos 1.

Hemos demostrado los problemas de ineficiencia e inconsistencia de los AWE de baja carga, que limitan en gran medida el rango de operación de los AWE impulsados ​​por RES. Se demuestra que el proceso de operación de una sola celda no puede generalizarse simplemente a todo el electrolizador; más es diferente. A través del análisis detallado del proceso de operación de los AWE y el modelo eléctrico equivalente establecido, se revelan los mecanismos de ineficiencia e inconsistencia. Se ha descubierto que las razones principales son el canal de electrolito compartido y una resistencia de baja carga equivalente relativamente mayor. Es decir, las estructuras físicas y las características eléctricas, pero no las propiedades químicas, de los AWE tienen una influencia decisiva en el rendimiento con baja carga. En base a esto, se propone una estrategia de conversión de electrólisis de autooptimización multimodo para mejorar la eficiencia y consistencia de los AWE de baja carga. Su eficacia se verifica no sólo mediante un sistema de prueba a escala de laboratorio sino también mediante un AWE comercial de 2 Nm3/h. Especialmente en comparación con la fuente de alimentación de CC convencional, la mejora máxima de eficiencia puede exceder el doble y el rango de operación se puede extender al 10% de la carga nominal. En este artículo, sólo se adoptan una frecuencia y una amplitud de pulso fijas; Si las corrientes de pulso se pueden ajustar de forma autoadaptativa según diferentes condiciones operativas, el rendimiento de baja carga de los AWE se puede mejorar aún más. El método propuesto simplemente cambia la fuente de alimentación y no necesita modificar los componentes de los electrolizadores; se puede generalizar fácilmente y puede facilitar la producción de hidrógeno a partir de fuentes de energía renovables.

Como se muestra en la Fig. 10a, el AWE comercial de 2 Nm3/h es de Suzhou Jing Li Hydrogen Equipment Co., Ltd. Este AWE comercial está equipado con caudalímetros de protones (RHE26, Rheonik Co., Ltd.), deshumidificadores y medidores de punto de rocío. higrómetro (SD-P, Alpha Moisture Systems), analizadores de contenido de H2 en gases de escape de O2 (NFY-3A, Xi'an Tiger Electric Technology Co., Ltd.), analizadores de contenido de O2 en gases de escape de H2 (NFY-2A, Xi' an Tiger Electric Technology Co., Ltd.) y así sucesivamente. El escape es de aproximadamente una barra. El electrolito usado es una solución acuosa de KOH (Tipo I, Huarong Chemical Co., Ltd.) al 30% en peso; esta solución se agita durante al menos 10 min y se mezcla bien. Mediante deshumidificación y purificación, la pureza del hidrógeno generado es superior al 99,999%. Por lo tanto, puede medir con precisión la eficiencia del sistema para la producción de hidrógeno a gran escala.

un AWE Comercial (10 kW). b AWE simples para la observación. c Electrolizador de pruebas a escala de laboratorio (3 kW) para la verificación de resultados. d Estructura del convertidor de electrólisis de autooptimización multimodo y su método de control en estado de baja carga.

Como se muestra en la Fig. 10b, los AWE simples de fabricación propia constan principalmente de dos partes, los canales y las placas bipolares. Los canales están hechos de placas acrílicas (PMMA, Shimao Co., Ltd.), que son transparentes y cómodas para la observación. El espesor de los tableros acrílicos es de 5 mm. Las placas bipolares son de acero inoxidable 304 (304, Zhongzhiyuan Stainless Steel Products Co., Ltd.), que contiene 18% Cr y 8% Ni. Estas placas bipolares tienen diferentes espesores para diversos experimentos, como se muestra en las Figs. 3, 5 y 6. Antes de usar estas placas, se lavan con una solución acuosa de KOH con alta concentración para eliminar los contaminantes de aceite de la superficie. Luego, se sumergen en una solución acuosa limpia de KOH durante 30 min. De manera similar al AWE comercial, el electrolito utilizado es una solución acuosa de KOH (Tipo I, Huarong Chemical Co., Ltd.) al 30% en peso; esta solución se agita durante al menos 10 min y se mezcla bien. Los estados operativos de las diferentes celdas son monitoreados por una cámara submarina (CT60, Shenzhen Avanline Digital-tech Co., Ltd.), que puede capturar la adhesión del gas a las placas. Todos los materiales y dispositivos usados ​​están disponibles comercialmente.

La figura 10c muestra el electrolizador de prueba a escala de laboratorio utilizado para la verificación de la estrategia MMSOEC propuesta. En comparación con la Fig. 10b, el tamaño es mayor y el número de celdas es mayor. Además, sobre el canal hay una tapa sellada con varias salidas de gas para recoger los gases. Detrás de las salidas de gas, hay enlaces desecantes para limpiar el agua de gases. De esta forma, la eficiencia del sistema se puede calcular midiendo los gases producidos. Al mismo tiempo, existen vías de circulación para hacer circular el electrolito y mantener su concentración.

El circuito convertidor de electrólisis de autooptimización multimodo se muestra en la Fig. 10d. El voltaje de entrada \({V}_{s}\) es 180 V (PSI 91500-30 3U, Elektro-Automatik Group). Para el estado de carga baja, \({V}_{s}\) está regulado por un interruptor semiconductor de potencia \({S}_{1}\) para generar la corriente inductiva \({i}_{L} \) que se mantendrá en \({I}_{p}\) a través de un controlador proporcional. El interruptor \({S}_{2}\) está encendido y apagado alternativamente; su relación de trabajo \({d}_{2}\) está regulada por un controlador proporcional con un enlace inercial de primer orden de acuerdo con la potencia deseada del sistema o la tasa de producción de hidrógeno. Luego, \({d}_{2}\) se envía a un generador de impulsos para formar ondas PWM. Estas ondas PWM regulan el interruptor \({S}_{2}\) en tiempo real y finalmente se genera la corriente de pulso deseada. Para el estado de carga alta, el interruptor \({S}_{2}\) mantiene el estado apagado, la corriente inductiva \({i}_{L}\) no es fija y se regula de acuerdo con la potencia deseada del sistema. o tasa de producción de hidrógeno. Todo el algoritmo de control se realiza en un microcontrolador DSP.

El inductor de filtro L se utiliza para suavizar los pulsos generados por el interruptor \({S}_{1}\) y para formar la corriente constante. Al mismo tiempo, también se necesita un diodo de volante VD debido a la introducción de L. Los parámetros clave del convertidor de electrólisis de autooptimización multimodo adoptado se muestran en la Tabla 1.

El AWE comercial (10 kW) y el electrolizador de pruebas a escala de laboratorio (3 kW) funcionan con un convertidor de electrólisis de optimización automática multimodo, mientras que el AWE simplificado funciona con una fuente de bajo voltaje (KA3005D/P, Korad Technology Co. ., Ltd.). Los voltajes terminales y las corrientes de entrada de estos AWE se monitorean mediante un osciloscopio (MSO-X 3104 A, Agilent Technologies), entre los cuales los voltajes se miden directamente y las corrientes se miden a través de un sensor Hall de alta precisión (ZQM150LTBS, Zhuqingkeji Co. ., Ltd.). Al medir directamente los voltajes de los terminales de los AWE, se puede evitar la influencia de la caída de voltaje causada por el cable, especialmente en situaciones de gran corriente.

La eficiencia de los AWE se define como la ecuación. (1). El HHV del hidrógeno se elige como 141,88 MJ/kg o 12,67 MJ/Nm3. Para el AWE comercial, la producción de hidrógeno se mide a través del caudalímetro de protones (RHE26, Rheonik Co., Ltd.), que puede medir la masa de hidrógeno (g). La energía eléctrica de entrada se mide mediante el analizador de energía (PA6000H, Guangzhou ZHIYUAN Electronics Co., Ltd.), que puede medir el voltaje del terminal, la corriente de entrada y el consumo de energía eléctrica (kWh) del electrolizador.

En conclusión, la eficiencia del sistema para el AWE comercial se calcula como

donde \(M\) es la masa de hidrógeno acumulada (g), \(E\) es el consumo de energía eléctrica (kWh).

Para el electrolizador de prueba a escala de laboratorio, se mide el volumen total de la mezcla electrolítica de hidrógeno y oxígeno (H2:O2 = 2:1). Entonces, se puede obtener el volumen de hidrógeno. Con base en la ecuación del estado del gas, se puede derivar aún más el volumen de hidrógeno bajo la temperatura y presión estándar. Cabe señalar que la mezcla de hidrógeno y oxígeno es explosiva; Se debe evitar cualquier llama abierta.

En conclusión, la eficiencia del sistema para el electrolizador de prueba a escala de laboratorio se calcula como

donde \(V\) es el volumen equivalente de hidrógeno acumulado (L) bajo la temperatura y presión estándar, \(E\) es el consumo de energía eléctrica (kWh).

Los datos fuente de las Figs. 1b, c, 2b, 5b, 6b, 8a, by 9 se proporcionan en el Conjunto de datos complementario 1. Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Este trabajo cuenta con el apoyo del Programa Nacional Clave de I+D de China (premio n.º 2020YFB1506801), el Proyecto de Ciencia y Tecnología de State Grid Corporation de China (premio n.º 52110421005H) y el Programa Clave de I+D de la provincia de Zhejiang (premio n.º 2022C01161). .

Facultad de Ingeniería Eléctrica, Universidad de Zhejiang, 310027, Hangzhou, Provincia de Zhejiang, China

Yanghong Xia, Haoran Cheng, Hanghang He y Wei Wei

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YX concibió la idea, escribió el artículo y dirigió los experimentos. HC y HH diseñaron e implementaron los experimentos y participaron en la redacción del artículo. WW dirigió el proyecto, brindó orientación a todos los coautores y ofreció ideas sobre análisis teórico.

Correspondencia a Yanghong Xia.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Communications Engineering agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Editores principales: Miranda Vinay y Rosamund Daw.

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Xia, Y., Cheng, H., He, H. et al. Mejora de la eficiencia y consistencia de electrolizadores alcalinos impulsados ​​por fuentes de energía renovables. Commun Eng 2, 22 (2023). https://doi.org/10.1038/s44172-023-00070-7

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Recibido: 31 de enero de 2023

Aceptado: 17 de abril de 2023

Publicado: 03 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s44172-023-00070-7

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